A coleção de ourivesaria compõe-se de peças de uso e de aparato (século XVII ao século XX).
Em prata destacam-se as lavandas, peças gravadas com os brasões de família e outras insígnias de posse, sendo especialmente importante o conjunto peças de uso cerimonial, provenientes de Itália, outrora pertencentes ao Bispo de Viseu D. Júlio Francisco de Oliveira (1740-1765), compostas por dois cálices litúrgicos, uma caixa de hóstias, três salvas e um aguamanil.
A constituição desta coleção deve-se à incorporação de bens pela aplicação da Lei de Separação do Estado e da Igreja (1911), e aos legados do Visconde da Trindade, do Coronel Joaquim Cabral Cavaleiro e de D. Maria Fernanda de Vasconcelos Lucena e Vale.